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Li/Na storage enhancement of MoS₂ particles through surface electronic 

structure adjustment

通過調整表面電子結構增強MoS₂顆粒的鋰/鈉存儲性能

作者信息：

Ning Zhang ^a, Yuetong Li ^a, Botao Zhang ^a, Shengyu Gao ^a, Yongxin Huang ^a b, 

Li Li ^a b c, Feng Wu ^a b c, Renjie Chen ^a b c

a Beijing Key Laboratory of Environmental Science and Engineering, School of Material Science & Engineering, Beijing Institute of Technology, Beijing, 100081, China

b Innovative Research Team in High-Safety Energy Storage System and Smart Microgrids of Guangdong Province, Beijing Institute of Technology (Zhuhai), Zhuhai, 519088, China

c Collaborative Innovation Center of Electric Vehicles in Beijing, Beijing, 100081, 

China

https://doi.org/10.1016/j.tramat.2025.100013

文章介紹：

鋰離子電池（LIBs）因其高能量密度、長循環壽命、低自放電率和無記憶效應等優勢，已成為手機、電腦、電動汽車等各種電子設備和交通工具的主要動力來源。過去數十年來，為提升其電化學性能，研究者們對鋰離子電池各組件材料進行了廣泛研究。目前石墨雖是主流的鋰電負極材料，但其理論比容量較低（372 mAh g-1），已無法滿足高能量密度儲能電源的發展趨勢。為此，人們研究了多種具有高理論比容量的替代材料。例如硅材料雖具有4200 mAh g-1的高儲鋰理論容量，但其儲鋰過程中巨大的體積膨脹和與鋰化學反應導致的循環穩定性問題嚴重制約了應用。鋰金屬負極憑借3860 mAh g-1的高比容量和低電極電位成為極具前景的鋰電負極材料，但充放電過程中枝晶生長、腐蝕和體積變化引發的安全性與循環穩定性問題阻礙了其實際應用。轉化型負極材料（過渡金屬氧化物、硫化物和磷化物等）因具有更高比容量被視為碳材料的替代選擇，其中過渡金屬硫化物（TMSs）相比其他轉化型負極材料具有更高的理論比容量、導電性和熱穩定性。此外，TMSs的工作電壓平臺通常高于1.0 V，可避免循環過程中鋰枝晶的生成，具有更高的安全性。

作為過渡金屬硫化物的典型代表，二硫化鉬（MoS?）具有儲量豐富、應用廣泛、質量能量密度與體積能量密度適中等優勢（圖1）。然而作為鋰電負極材料，MoS?至今未能實現成功商業化，主要存在以下問題：（1）本征電子電導率和離子電導率較低，導致鋰離子擴散動力學遲緩，表現為比容量低、倍率性能差；（2）充放電過程中劇烈的體積膨脹收縮易引發材料團聚和結構坍塌，尤其在高電流密度下更為顯著。針對這些問題，研究者提出了多種提升MoS?電化學性能的改性策略，包括制備特殊形貌的納米材料、擴大層間距、1T相變、與導電緩沖材料復合等。在各類改性技術中，納米化與碳包覆技術因操作簡便且效果顯著而廣受關注。特別是碳包覆能改變材料表面電子結構，從而促進Li?的吸附，進而加速反應動力學。而氮摻雜效應可通過調控碳材料內部缺陷與電子態，實現對載流子濃度、表面能及得失電子能力的控制。氮摻雜存在多種構型，如石墨氮、邊緣吡啶氮、單空位吡啶氮、卟啉氮和吡咯氮等，由于缺陷與電子結構的差異，不同構型的摻雜會對碳材料諸多性質產生重要影響。

為此，我們通過理論計算研究了常見構型氮摻雜碳層的態密度、吸附能與電荷密度分布。在此基礎上制備了不同構型的氮摻雜碳層，并通過實驗驗證其對商用MoS?顆粒的改性效果。首先通過球磨機械粉碎工藝將商用塊狀MoS?顆粒納米化，隨后利用對苯二胺與對苯二甲醛在乙醇中的反應，將苯環與C=N鍵交替構成的不飽和共軛席夫堿大分子原位包覆于顆粒表面，最終經碳化處理得到MoS?@C(N)復合材料——MoS?塊體顆粒表面包覆著氮摻雜碳薄層。氮摻雜碳的多孔結構既有利于復合材料與電解液的充分接觸，又能緩沖MoS?在鋰化/脫鋰過程中的巨大體積變化。同時碳結構的引入有效阻止了MoS?納米顆粒在充放電循環中的團聚，保障了結構穩定性。值得注意的是，通過席夫堿分子原位反應包覆使得氮元素在碳層中均勻分布，能有效抑制Li?S在電解液中的溶解，這對MoS?活性顆粒的容量保持至關重要。該制備工藝簡單且商用MoS?資源豐富，使其更具商業化電極材料的制備前景。

得益于元素改性與結構修飾的雙重作用，所得MoS?@C(N)復合材料展現出優異的儲鋰性能。在500 mA g?¹電流密度下循環200次后仍保持753.9 mAh g?¹的比容量，容量保持率達92.2%，較直接納米化的商用MoS?有顯著提升。此外在5 A g?¹高電流密度下經過500次充放電循環后仍維持302.9 mAh g?¹的比容量，表現出卓越的倍率性能和循環穩定性，展現出廣闊的實際應用潛力。

中文摘要：

二硫化鉬（MoS?）電極材料因導電性差和循環過程中體積變化顯著等問題，其商業化應用長期受到制約。同時，傳統自下而上的改性策略需要精確的實驗條件與控制技術，進一步限制了MoS?材料的工業化應用。本研究通過理論計算對比了碳包覆與氮摻雜碳包覆對MoS?表面電子結構的影響，據此提出了一種自上而下的改性策略：采用高能球磨結合超聲輔助原位包覆技術對商用MoS?進行機械粉碎與氮摻雜碳層包覆，再經碳化處理。該策略有效改善了MoS?顆粒表面的電子結構，顯著提升了二硫化鉬的離子傳輸動力學性能和循環穩定性。得益于元素與結構優勢，改性后的MoS?展現出優異的電化學性能：在500 mA g?¹電流密度下循環200次后仍保持753.9 mAh g?¹的比容量（容量保持率92.2%），同時展現出卓越的倍率性能（5 A g?¹大電流下循環500次后比容量達302.9 mAh g?¹）。本研究不僅為提升MoS?儲鋰性能建立了詳細方案，更為其工業化研究提供了新思路。